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要解绑小天才电话手表之前的管理员账号，可以按照以下步骤操作。

1、使用之前的管理员账号登录小天才电话手表的家长管理应用。

2、在应用中找到并点击“绑定与解绑”或“更多”选项。

3、点击解绑选项，选择需要解绑的管理员账号。

4、根据提示输入管理员的账号密码，完成解绑操作。

具体的解绑步骤可能会因手表型号或系统版本而有所不同，如果遇到问题，建议查看小天才电话手表的官方用户手册或联系售后服务人员获取更多帮助，解绑操作可能需要管理员权限，请确保有足够的权限进行操作。